Основной задачей при проектировании и эксплуатации участков захоронения радиоактивных отходов (РАО) является использование природных и создание искусственных геохимических барьеров, исключающих отрицательное воздействие на природу. Оценка эффективности работы грунтовой толщи или защитного экрана осуществляется на основе моделирования процесса миграции загрязнителя с использованием экспериментальных значений миграционных параметров и поглощающей способности материалов [1].
В силу вариабельности состава РАО и необходимости создания специализированных рабочих мест при обращении с ними, для оценочных лабораторных исследований целесообразно использовать растворы нерадиоактивных или малоактивных аналогов радионуклидов в качестве модельных загрязнителей. Задачей данной работы было подобрать модельные соединения и провести оценку эффективности песчано-гелевого экрана как геохимического барьера по отношению к жидким РАО, удаляемым на захоронение на одном из объектов Росатома.
Согласно предоставленным данным о среднем составе РАО [2], до 90% их активности обусловлено присутствием 137Cs, 134Cs, 90Sr, 152Eu, 154Eu и 144Ce. В связи с этим набор нуклидов для экспериментов был ограничен Cs, Sr и редкоземельными элементами (РЗЭ).
Моделями для радиоактивных Cs, Sr могут служить их стабильные изотопы, обладающие теми же химическими свойствами. В качестве модели РЗЭ был выбран Nd(III) как типичный представитель ряда. Данный набор элементов (Cs, Sr и Nd) достаточно представителен с точки зрения их химического различия: валентностей (I, II и III), ионных радиусов (1,67, 1,18, 0,98 А) и разной склонности к комплексообразованию.
Путем экспериментов по динамической сорбции получены <выходные кривые> [1], на основе которых рассчитаны поглощающая способность материала экрана в отношении исследуемых элементов, их миграционные параметры и значения предельно допустимой техногенной нагрузки по каждому из элементов на песчано-гелевый экран мощностью 1 м при скорости фильтрации 0,012 м/сут и исходной концентрацией элементов 100 мг/л (табл.1).
Для проверки корректности использования модельных соединений для оценочных экспериментов аналогичный эксперимент был проведен совместно с сотрудниками НИИАР (г. Димитровград) с использованием реальных РАО и образца такого же песчано-гелевого экрана. "Выходная кривая" представлена на рис.1.
Как видно из рис.1, образец экрана достаточно интенсивно сорбирует радионуклиды, однако активность даже первых проб не равна нулю и составляет 2-5% от исходной. Радионуклидный анализ проб показал, что гель практически не сорбирует присутствующий в РАО Ru, который обычно содержится в растворах в виде анионных частиц, отталкивающихся от отрицательно заряженной матрицы геля.
С поправкой на минорные компоненты из полученной "выходной кривой" рассчитаны миграционные параметры основного - Cs (92% активности): n=18.8, D=7.6*10-4, что достаточно хорошо согласуется с данными модельных экспериментов. В виду низкого содержания Eu аналогичные расчеты для него невозможны, однако, согласно данным радионуклидного анализа, достигнув насыщения по Cs, гель продолжал сорбировать Eu.
Эксперимент по сорбции радиоактивного Sr из загрязненных природных вод показал существенно более низкую поглощающую способность экрана, чем в модельных экспериментах, что объясняется конкурентной сорбцией Са - близкого химического аналога Sr, содержание которого в земной коре на на 2 порядка выше.
Таким образом результаты экспериментов с модельными растворами, подтвержденные экспериментами с реальными РАО, позволяют сделать вывод, что песчано-гелевый экран может служить эффективным барьером по отношению к Cs и РЗЭ. Для Sr эффективность экрана зависит от содержания Са в растворе. В случае присутствия анионобразующих элементов необходимо модифицировать гель, либо исходные РАО.